ACS Sustainable Chemistry & Engineering：螺旋气固两相流连续无溶剂机械力化学合成N -酰基腙衍生物

我团队在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》（中科院1区，影响因子8.4）发表了题为“Continuous, Solvent-Free, and Mechanochemical Synthesis of N-Acylhydrazone Derivatives by Spiral Gas?Solid Two-Phase Flow”的研究论文，我团队硕士研究生宋勇为第一作者，金波教授和彭汝芳教授为通讯作者，西南科技大学为第一通讯单位。

【研究背景】

基于之前报道的一种气固两相流(GSF)技术作为传统机械化学合成的替代方法，该技术基于流体力学原理，在该原理中，反应物粒子被高速载气加速至300 m s^-1或更高，粒子通过撞击或与目标物碰撞，将巨大的机械能转化为克服化学反应所需的活化能。从而达到有效的化学反应。在这个过程中，压缩气体膨胀吸收热量，导致环境温度显著下降，使反应在低温下发生。与传统的机械化学方法相比，GSF能提供更多的机械能，使化学转化在相当短的时间内完成。因此，该技术有可能仅通过机械作用实现连续化学合成。在此，我们报道了一种螺旋气固两相流(S-GSF)技术，该技术由螺旋射流磨装置发展而来，用于对酰基腙衍生物的连续机械力化学合成研究。该设备机械结构简单，是许多行业细粉加工的首选设备。本工作的目的是演示几种n -酰基腙衍生物的连续合成，并建立一种结合机械化学和简单螺旋射流磨设备的S-GSF技术，以提高整个合成过程的可扩展性和环境友好性。

【工作简介】

本工作首次证明 S-GSF 是连续机械化学合成 N- 酰腙衍生物的一种新的有效方法。合成了四个 N- 酰腙衍生物(化合物1-4) ，验证了该方法的可行性。这些化合物的制备过程中不需要消耗溶剂，不需要额外的纯化步骤，所得产物的分析纯度不低于3.0 × 104 kg m^-3d^-1，相应的时空收率不低于3.0 × 104 kg m^-3d^-1。由于反应产生的水是以结晶水的形式存在，因此在连续制备过程中没有观察到物质结合或堵塞。扫描电镜(SEM)角色塑造显示，S-GSF 可直接制备超细粉体产品，在医药方面有很大的应用潜力。此外，动力学分析表明，载气压力和进料速率直接影响反应过程，采用较高的载气压力可以获得较大的产品吞吐量。在此基础上，对反应条件进行了优化，化合物1的最大时空收率为1.2 × 105kg m^-3day^-1。以化合物1为模型反应，采用绿色化学指标考察了 S-GSF 对环境的影响及其溶解方法。与溶液合成相比，S-GSF 在保持较高的相对湿度和收率的同时，获得了极低的电子因子和相对湿度指数。我们认为 S-GSF 为 N- 酰腙衍生物的大规模合成开辟了新的途径，提供了一种绿色、可持续、简单、高效的方法

文章链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.3c05316