我团队在 《Small》 （中科院工程技术1区，影响因子13.0）发表了题为“Generation and Clearance of Superoxide Radicals at Buried Interfaces of Perovskites with Different Crystal Structures”的研究论文，我团队博士研究生廖令为第一作者，金波教授和彭汝芳教授为通讯作者，西南科技大学为第一通讯单位。

【研究背景】

由于经典钙钛矿（MAPbI₃）在光和氧气环境下其表面会产生超氧自由基（O₂^??），导致其快速降解，释放出甲胺、PbI₂ 和 I₂ 等分解产物。由超氧自由基（O₂^??）介导的 MAPbI₃中，甲基铵离子（MA⁺）的去质子化是导致其变质的原因。 MAPbI₃ 薄膜表面的O₂^??是通过结合光生电子和 O₂ 形成。已建立的抑制钙钛矿层中O₂^??产生的策略侧重于抑制 MAPbI₃ 层表面的O₂^??产生。由于光生电子转移受阻，导致完整结构器件中钙钛矿薄膜的顶部和底部严重降解。而在光/O₂ 条件下完全阻止钙钛矿产生O₂^??不太现实。紫外光（UV）激发的钙钛矿和 SnO₂ 可以使内部电子跃迁，跃迁电子可以转移到 SnO₂/钙钛矿界面上，与氧结合产生 O₂。在薄膜退火过程中形成的钙钛矿底部界面处随机分布的 3D 空隙可以为空气提供潜伏空间，可以提供O₂形成O₂^??。因此，去除 SnO₂/PVSK 界面处的O₂^??有望大大提高 PSC 的稳定性。

【工作简介】

我团队通过固体电子顺磁共振（EPR）首次验证了MAPbI₃和Cs_0.175FA_0.75MA_0.075PbI₃（PVSK）晶体可以在空气中产生O₂^??。由O₂^??引起的钙钛矿埋藏界面的快速降解影响了基于SnO₂的钙钛矿薄膜的非暴露空气老化过程，而MAPbI₃薄膜的降解速率比PVSK薄膜快。富勒烯吡啶衍生物（C₆₀OPD）作为SnO₂和PVSK之间的缓冲层，可以清除O₂^??并防止PVSK薄膜埋藏界面的降解，减少缺陷态的密度，并加速光生电子的传输。钙钛矿太阳能电池（PSCs）的光电转换效率（PCE）在加入C₆₀OPD后从21.15%优化到23.11%，同时显著提高了在光和氧气环境下的稳定性。

文章链接:https://doi.org/10.1002/smll.202404677