Journal of Rare Earths:镧系EMOFs催化高氯酸铵热分解的研究
我团队在《Journal of Rare Earths》(中科院2区,影响因子4.632)发表了题为“Catalytic thermal decomposition of ammonium perchlorate by a series of lanthanide EMOFs”的研究论文,我团队博士研究生张锦浩为第一作者,金波教授为通讯作者,西南科技大学为第一通讯单位。
【研究背景】
金属有机骨架材料以其独特而优异的性能在许多科学领域得到了广泛的应用。EMOFs利用含能材料作为配体,在催化高氯酸铵的同时为系统提供部分能量。选用高能富氮材料——含能材料1.1′-二羟基偶氮四唑(H2AzTO)作为配体。共合成并获得了五种La3+,Ce3+,Pr3+,Nd3+, Sm3+镧系物EMOFs。通过单晶x射线衍射测试,得到了EMOFs 1-5的晶体结构,表明它们具有相似的晶体结构。用差示扫描量热法(DSC)得到的EMOFs 1-5的热稳定性比配体的热稳定性有所提高。对高氯酸铵(AP)和AP与10 wt% EMOFs 1-5混合物的热分解结果表明,除AP与10 wt%的化合物2混合外,AP与其他化合物混合的高温分解峰值温度显著提高(达到59.3-88.3 K), AP的分解连续而剧烈,表明EMOFs 3-5在AP催化热分解中具有良好的应用前景。
【工作简介】
本文以高能富氮材料H2AzTO为基础成功制备了五种镧系EMOFs,即La3+,Ce3+,Pr3+,Nd3+, Sm3+,并用SC-XRD对其结构进行了分析。DSC测试表明,配合物的热稳定性优于配体H2AzTO (Td=448.4 K)。同时,加入10 wt% EMOFs 1-5对AP的热分解行为进行了研究,结果表明,除EMOF2外,与未加EMOF2的AP相比,用非等温动力学方法,用Kissinger法研究了AP和AP在HTD过程中的非等温动力学过程。与纯AP (Ea=216 kJ/mol)相比,混合物的Ea显著降低。除EMOF 2外,其他EMOFs对AP的热分解都有很好的催化作用,热分解剧烈,释放出更多的能量。因此,EMOFs作为AP热分解的高能催化剂具有广阔的应用前景。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jre.2022.05.019